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Development and Characterization of Glassy Carbon Electrodes for a Bipolar Electrochemical Double Layer Capacitor

- Dissertation Artur Braun ETH Zürich 1999

Bag om Development and Characterization of Glassy Carbon Electrodes for a Bipolar Electrochemical Double Layer Capacitor

Die thermische Gasphasen-Oxidation (Aktivierung) von Glaskohlenstoff (GK) sowie bipolare monolithische Elektroden aus derart aktiviertem GK wurden untersucht.Die Untersuchung hatte zum Ziel, den Aktivierungsprozess zu verstehen und Kor-relationen zwischen Prozessparametern und Materialgroessen sowie den Elektrodeneigenschaften zu finden. Mit diesem Wissen sollte es m]oglich sein, die Elek-trodeneigenschaften zu optimieren.Die thermische Aktivierung von GK erzeugt auf seiner Oberfl]ache einen por]osen Film, der mit zunehmender Aktivierung in den GK hineinw]achst.Die Filmdicke wurde an unterschiedlichen GK-Platten und -Folien mit dem Raster-Elektronenmikroskop bestimmt.Die Mikro- und Mesostruktur der Proben wurde mit R]ontgenbeugung und mit Roentgenkleinwinkelstreuung untersucht.Die innere Oberfl]ache von aktivierten GK-Proben wurde mit Gasadsorptionsmes-sungen und mit R]ontgenkleinwinkelstreuung bestimmt.Die Doppelschichtkapazit]at und der Diffusionswiderstand von GK-Proben wur-den mittels Elektrochemischer Impedanzspektroskopie bestimmt.Untersuchungen an GK mit unterschiedlicher Pyrolysetemperatur zeigen eine Kor-relation von Pyrolysetemperatur und maximal erzielbarer Filmdicke: Je h]oher die Pyrolysetemperatur, umso kleiner die asymptotische Filmdicke.R]ontgenbeugung an GK mit unterschiedlicher Pyrolysetemperatur zeigt eine Kor-relation der Pyrolysetemperatur mit Intensit]at und Halbwertsbreite prominenter Beugungspeaks: Je h]oher die Pyrolysetemperatur, umso geringer ist die Defekt-dichte in GK.Daraus folgt die Korrelation von asymptotischer Filmdicke und Defektdichte, die ein qualitatives Mass f]ur den experimentell schwer zug]anglichen, f]ur die Filmbil-dung aber sehr wichtigen effektiven Diffusionskoeffizienten Deff. ist.Ergebnisse aus der R]ontgenkleinwinkelstreuung zeigen, dass die Durchmesser der Mikroporen von GK bei 10 bis 20 ˚A liegen und dass die Porengr]ossenverteilung nicht sehr scharf ist.Ein nicht zu vernachl]assigender Teil der Poren liegt daher im Gr]ossenbereich un-terhalb 7 ˚A bis 9 ˚A, der nicht benetzt werden kann und damit nicht zur Dop-pelschichtkapazit]at beitr]agt.Der Diffusionswiderstand hat ein Minimum (etwa 50 mΩcm2) nach einer bes-timmten Aktivierzeit (etwa 30 bis 60 Minuten). F]ur l]angere Aktivierzeiten steigt der Diffusionswiderstand monoton.

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  • Sprog:
  • Engelsk
  • ISBN:
  • 9781099831812
  • Indbinding:
  • Paperback
  • Sideantal:
  • 258
  • Udgivet:
  • 16. december 1999
  • Størrelse:
  • 170x244x14 mm.
  • Vægt:
  • 417 g.
  • BLACK NOVEMBER
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Beskrivelse af Development and Characterization of Glassy Carbon Electrodes for a Bipolar Electrochemical Double Layer Capacitor

Die thermische Gasphasen-Oxidation (Aktivierung) von Glaskohlenstoff (GK) sowie bipolare monolithische Elektroden aus derart aktiviertem GK wurden untersucht.Die Untersuchung hatte zum Ziel, den Aktivierungsprozess zu verstehen und Kor-relationen zwischen Prozessparametern und Materialgroessen sowie den Elektrodeneigenschaften zu finden. Mit diesem Wissen sollte es m]oglich sein, die Elek-trodeneigenschaften zu optimieren.Die thermische Aktivierung von GK erzeugt auf seiner Oberfl]ache einen por]osen Film, der mit zunehmender Aktivierung in den GK hineinw]achst.Die Filmdicke wurde an unterschiedlichen GK-Platten und -Folien mit dem Raster-Elektronenmikroskop bestimmt.Die Mikro- und Mesostruktur der Proben wurde mit R]ontgenbeugung und mit Roentgenkleinwinkelstreuung untersucht.Die innere Oberfl]ache von aktivierten GK-Proben wurde mit Gasadsorptionsmes-sungen und mit R]ontgenkleinwinkelstreuung bestimmt.Die Doppelschichtkapazit]at und der Diffusionswiderstand von GK-Proben wur-den mittels Elektrochemischer Impedanzspektroskopie bestimmt.Untersuchungen an GK mit unterschiedlicher Pyrolysetemperatur zeigen eine Kor-relation von Pyrolysetemperatur und maximal erzielbarer Filmdicke: Je h]oher die Pyrolysetemperatur, umso kleiner die asymptotische Filmdicke.R]ontgenbeugung an GK mit unterschiedlicher Pyrolysetemperatur zeigt eine Kor-relation der Pyrolysetemperatur mit Intensit]at und Halbwertsbreite prominenter Beugungspeaks: Je h]oher die Pyrolysetemperatur, umso geringer ist die Defekt-dichte in GK.Daraus folgt die Korrelation von asymptotischer Filmdicke und Defektdichte, die ein qualitatives Mass f]ur den experimentell schwer zug]anglichen, f]ur die Filmbil-dung aber sehr wichtigen effektiven Diffusionskoeffizienten Deff. ist.Ergebnisse aus der R]ontgenkleinwinkelstreuung zeigen, dass die Durchmesser der Mikroporen von GK bei 10 bis 20 ˚A liegen und dass die Porengr]ossenverteilung nicht sehr scharf ist.Ein nicht zu vernachl]assigender Teil der Poren liegt daher im Gr]ossenbereich un-terhalb 7 ˚A bis 9 ˚A, der nicht benetzt werden kann und damit nicht zur Dop-pelschichtkapazit]at beitr]agt.Der Diffusionswiderstand hat ein Minimum (etwa 50 mΩcm2) nach einer bes-timmten Aktivierzeit (etwa 30 bis 60 Minuten). F]ur l]angere Aktivierzeiten steigt der Diffusionswiderstand monoton.

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